以锂电池为代表的二次电池的火/热安全性问题是目前动力电池、数码电子、智能设备、乃至大规模储能设备的痛点。近日，本实验室在火/热安全高性能锂电池领域取得重要进展，提出了一种不燃无溶剂的液态聚合物电解质，相比于传统液体电解液和固体聚合物电解质表现出显著的安全性和电化学性能综合优势。该研究以“Non-flammable solvent-free liquid polymer electrolyte for lithium metal batteries”为题发表在《Nature Communications》上。四川大学为论文唯一署名单位，我室2020级博士研究生朱国锐为论文第一作者，王玉忠教授和吴刚教授为通讯作者。
【研究背景】
引起电池热失控、起火燃烧的首要因素之一是小分子有机液态电解液（LE）的大规模使用，因此，在不影响电池性能的基础上，发展可低成本、高效地取代现有液体电解液的电解质体系十分重要。固体聚合物电解质（SPE）在耐热、耐机械破坏、可加工性等方面的优势使其成为强有力的候选者。然而，其实际应用仍然面临界面性能差和离子电导率低两大关键挑战。现有的解决策略主要是在SPE中引入适量的有机溶剂或增塑剂，但这违背了安全性设计的初衷。因此，在发挥高比能锂电池的性能优势下，如何通过简单高效的策略解决电池的火、热安全性问题，是实现其大规模实际应用的关键。
【主要内容】
该工作从SPE和LE的各自特点出发，取长补短地提出了不含任何小分子溶剂和增塑剂的室温液态聚合物电解质（LPE）的概念（图1a）。基于分子结构设计，成功合成了具有磷腈主链和甲氧基三乙氧基侧链的室温下液态的刷状聚合物分子PPZ。将PPZ与锂盐复合制备得到了液态聚合物电解质LPE。相比于传统SPE和LE，LPE表现出优异的综合性能和多功能性（图1b），即：PPZ主链结构中丰富的N、P元素赋予了LPE不燃性，同时参与形成富Li3N和Li3PO4的SEI层，使得SEI层具有柔性、热稳定性和良好的离子迁移能力，进而显著抑制了界面副反应和锂枝晶生长；含醚氧基的致密侧链避免了聚合物分子的链缠结和结晶，确保了更好的链段运动能力，以及N、O原子通过配位对锂盐解离、运输的促进作用；室温粘性可流动的特点，使得LPE不仅能够很好的浸润活性电极颗粒，并维持界面完整性，而且在高温和机械滥用时又不会从电池中泄漏。基于此，LPE赋予了锂电池优异的稳定性、循环性能及防火、耐热、耐真空、耐机械滥用等多方位的安全性。
图1. LPE的优势对比(a)及在锂电池中表现出的多方面优点(b)
图2. LPE基锂电池组装及电池性能。
图3. LPE基锂电池的综合安全性测试。
本工作从聚合物分子结构和聚集态结构入手，解决了锂电池性能和安全之间的矛盾。这项工作有望为聚合物电解质的研究带来新的见解，为锂电池面临的一系列安全问题提供全新的解决思路。
原文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40394-8
